Γόνος εὐσεβέστατης καὶ ἀρχοντικὴς οἰκογένειας τῆς Ζακύνθου (πατρὸς Μωκίου Σηκούρου καὶ Παυλίνας), ἀνατράφηκε ἀπ’ αὐτὴν μὲ τὰ διδάγματα τοῦ Εὐαγγελίου. Ἔτσι γρήγορα διακρίθηκε στὰ γράμματα καὶ τὴν ἀρετή.

Νωρίς, μόλις ἐνηλικιώθηκε, ἀσχολήθηκε μὲ τὴν διδασκαλία τοῦ θείου λόγου, φροντίζοντας συγχρόνως νὰ συντρέχει στὴν ἀνακούφιση τῶν φτωχῶν. Κατόπιν ἔγινε μοναχὸς στὴν βασιλικὴ Μονὴ τῶν Στροφάδων, ὅπου ἀσκήθηκε στὴν ἀγρυπνία, τὴν ἐγκράτεια καὶ τὴν μελέτη τῶν Γραφῶν.

Ἔπειτα πῆγε στὴν Ἀθήνα, γιὰ νὰ βρεῖ καράβι προκειμένου νὰ ταξιδέψει στὰ Ἱεροσόλυμα. Ἀλλὰ ὁ τότε ἀρχιερέας τῶν Ἀθηνῶν, ἄκουσε κάποια Κυριακὴ τὸ λαμπρό του κήρυγμα καὶ μετὰ ἀπὸ πολλὲς παρακλήσεις τὸν ἔκανε ἐπίσκοπο Αἰγίνης, μὲ τὴν ἐπίσημη κατόπιν ἔγκριση τῆς Ἐκκλησίας Κωνσταντινουπόλεως.

Τὰ ποιμαντικά του καθήκοντα, ἐπιτέλεσε ἄγρυπνα καὶ ἄοκνα. Ἀναδείχτηκε διδάσκαλος, πατέρας καὶ παιδαγωγὸς τοῦ ποιμνίου του. Ἡ φήμη του εἶχε διαδοθεῖ παντοῦ, ἀλλὰ αὐτὸς παρέμενε ἁπλὸς καὶ ταπεινός. Ἀσθένησε ὅμως ἀπὸ τοὺς πολλοὺς κόπους καὶ παραιτήθηκε.

Γύρισε στὴν Ζάκυνθο, ὅπου μέχρι τὸ 1579 ἦταν προσωρινὸς ἐπίσκοπος. Μετὰ ἀποσύρθηκε στὴ Μονὴ τῆς Θεοτόκου τῆς Ἀναφωνητρίας, ὅπου ἀσκήτευε καὶ μὲ ἀγάπη κήρυττε καὶ βοηθοῦσε τοὺς κατοίκους τοῦ νησιοῦ.

Ἦταν τόση ἡ ἀγάπη ποὺ εἶχε, ὥστε προστάτεψε ἀκόμα καὶ τὸν φονιὰ τοῦ ἀδελφοῦ του.

Ὁ Διονύσιος πέθανε σὲ βαθιὰ γεράματα, 17 Δεκεμβρίου 1624. Τάφηκε στὴ Μονὴ Στροφάδων καὶ κατὰ τὴν ἐκταφὴ τὸ λείψανό του βγῆκε εὐωδιαστὸ καὶ ἀδιάφθορο. Ἔτσι παραμένει μέχρι σήμερα καὶ ἡ Ζάκυνθος τιμᾶ καὶ πανηγυρίζει τὸν Ἅγιο, σὰν προστάτη καὶ πολιοῦχο της.